咸丰二年（1852年），曾国藩因母丧在家。这时太平天国的起义已席卷半个中国，尽管清政府从全国各地调集大量八旗、绿营官兵来对付太平军，可是这支腐朽的武装不堪一击。因此，清政府屡次颁发奖励团练的命令，力图利用各地的地主武装来遏制革命势力的发展，这就为曾国藩的湘军的出现，提供了一个机会。咸丰三年（1853年）藉着清政府给予寻求力量镇压太平天国的时机，他因势在其家乡湖南一带，依靠师徒、亲戚、好友等复杂的人际关系，建立了一支地方团练，称为湘勇。1854年2月，湘军倾巢出动，曾国藩发表了《讨粤匪檄》。在这篇檄文里，他攻击太平天国农民战争是“荼毒生灵”，“举中国数千年礼义人伦诗书典则，一旦扫地荡尽。此岂独我大清之奇变，乃开辟以来名教之奇变，我孔子、孟子之所痛哭于九原”，接着号召“凡读书识字者，又乌可袖手安坐，不思一为之所也”其站在了道德的制高点，故动员了当时广大的知识分子参与到对太平军的斗争当中，为日后的胜利打下了坚实的基础。曾国藩残酷镇压太平天国起义，用刑苛酷，史称「派知州一人，照磨一人承审匪类，解到重则立决，轻则毙之杖下，又轻则鞭之千百。……案至即时讯供，即时正法，亦无所期待迁延」。不仅他自己直接杀人，他的父亲和四弟也杀人，即有人责其杀人过多，称呼为「曾剃头」、「曾屠户」。据说，南京小孩夜哭，妈妈说「曾剃头来了」，小孩就不哭了。曾国藩知人善用,并以身作则遵守军纪,大军所到之出百姓皆"各行其是",八本之一的"行军以不扰民为本"便可能总结于湘军剿灭太平天国这一时期。湘军在军事素质落后的清朝武装力量中成为中国南方地区与太平天国军事力量作战的主力之一。曾国藩被封为一等勇毅侯，成为清代以文人而封武侯的第一人，后历任两江总督、直隶总督，官居一品。 1864年，湘军在其弟曾国荃的率领下攻下天京，成为镇压太平天国的功臣。
镇压太平天国后，曾国藩麾下湘军已达十余万，有部下曾进言，“鼎之轻重，似可问焉”，实际就是劝其借其威望武力达到顶峰时拥兵自立。曾国藩改为，“鼎之轻重，不可问焉”，并手书，“倚天照海花无数，流水高山心自知”，劝者乃止声。从当时的实力对比看，曾国藩确实有问鼎之力，但清廷已经对其非常提防。但对于曾国藩个人，他一直是忠于清朝的，而且他这个人谨慎有余，魄力不足。从局势上看，当时天下刚受完兵灾，民心未必可用，相当一部分人对于清廷仍抱有幻想，客观局面也不允许他自立，曾国藩后来解散湘军未必没有向清廷表明自己毫无野心之意。
一生著述颇多，但以《家书》流传最广，影响最大。光绪五年（1879年），也就是曾国藩死后7年，传忠书局刻印了由李瀚章、李鸿章编校的《曾文正公家书》。本人也善于运用人才，清朝另外一些名臣如左宗棠、李鸿章都与他有密切关系。李鸿章等称呼曾国藩为老师。曾国藩曾说“李少荃拼命做官，俞荫甫（俞樾）拼命著书”。
太平天国失败后，太平军在江北的余部与捻军汇合，清廷命曾国藩督办直隶、山东、河南三省军务。曾国藩带领湘军二万，淮军六万，配备洋枪洋炮，北上“剿捻”，他的方针是“重迎剿，不重尾追”，并提出“重点设防”等计划，妄图把捻军阻击在运河、沙河地区，使捻军无处可逃，然后加以消灭。但是捻军突破了曾国藩的防线，进入山东，使曾国藩的战略计划全部破产。曾国藩被免职，由李鸿章接代。
同治九年（1870年），正在直隶总督任上的曾国藩奉命前往天津办理天津教案。 1870年6月21日，天津数千名群众因怀疑天主教堂以育婴堂为晃子拐骗人口、虐杀婴儿，群集在法国天主教堂前面。法国领事丰大业认为官方没有认真弹压，持枪在街上碰到天津知县刘杰，因发生争执开枪射击，当场击死刘杰仆人一人，民众激愤之下先杀死了法国驻天津领事丰大业及其秘书西门，之后又杀死了10名修女、2名神父、另外2名法国领事馆人员、2名法国侨民、3名俄国侨民和30多名中国信徒，焚毁了法国领事馆、望海楼天主堂以及当地英美传教士开办的4座基督教堂。事件发生后，英、美、法等国联合提出抗议，并出动军舰逞威。曾国藩到天津后，考量当时局势，不愿与法国开战， “但冀和局之速成，不问情罪之一当否”，在法国的要求下，商议决定最后处死为首杀人的18人，充军流放25人，并将天津知府张光藻、知县刘杰被革职充军发配到黑龙江，赔偿外国人的损失46万两银，并由崇厚派使团至法国道歉。这个交涉结果，朝廷人士及民众舆论均甚为不满，使曾国藩的声誉大受影响，引起全国朝野的唾骂，连他的湖南同乡，也把他在湖广会馆夸耀其功名的匾额砸烂焚毁。同治十一年二月初四(正历：1872年3月20日）在南京病逝。朝廷赠太傅，死后被谥“文正”，其墓地在今长沙市望城县坪塘镇伏龙山下桐溪寺后，文革期间遭到破坏，现墓地仍残留石马等遗迹。其家族后代多出官宦，如曾纪泽等。
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